单色非均匀场驱动下不对称分子轨道成像

作者:袁华 时间:2019-02-19 点击数:


  分子与强激光场相互作用产生的高次谐波携带分子轨道结构信息可以用来实现分子轨道成像。基于高次谐波产生的分子轨道成像有助于研究化学反应中的电子动力学机制,并且能够达到阿秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率。根据层析成像理论,对不对称分子进行轨道成像需要控制电子的单向回复。之前的研究表明利用少光周期激光脉冲或者双色场方案可有效调控电子的运动轨迹。但是这些方案对激光脉宽和相位的稳定性要求很高。


      陆培祥教授领导的超快光学实验室提出一种基于单色非均匀场的不对称分子轨道成像方案。由于非均匀场的空间反转不对称性,能量在较宽范围内的电子可以被有效控制从一个方向回复到母核,并辐射高次谐波。利用产生的谐波信号,成功重构出了不对称分子(CO)的轨道。该方案不需要超短的脉宽、不依赖于相位的稳定性,极大的降低了对光场条件的要求。此外,非均匀场驱动下谐波截止区得到了有效拓宽,增加了成像过程中的采样信息,有利于提高成像轨道的精度。该方案还可以拓展到其他更加复杂的不对称分子体系。


     2018215日,该研究工作“Tomography of asymmetric molecular orbitals with a one-color inhomogeneous field(单色非均匀场驱动下不对称分子轨道成像)”发表在Optics Letters Vol. 43, No. 4, 931-934 (2018)上。

(a) 傅里叶滤波后的从头计算的CO的分子轨道。 (b) 单色非均匀场驱动下重构出的CO的分子轨道。 (c) 单色均匀场驱动下重构出的CO的分子轨道。 (d) (a)-(c)图中的轨道沿着分子轴方向的截线。


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