近日,陆培祥教授领导的超快光学团队在原子分子此隧穿电离的研究取得重要进展,他们提出了分辨强场隧穿电离量子轨迹的方案,分辨了强场隧穿电离中所谓的“长”、“短”量子轨道,并且定量给出了他们在光电子动量谱不同动量处的相对贡献。相关工作以《Resolving and weighing the quantum orbits in strong-field tunneling ionization》为题,发表在Advanced Photonics2021年第3期,并当选为当期封面。
原子分子内部的电子运动是自然界中诸多物理过程、化学反应、生命过程等现象的本质原因。因此,捕捉原子分子内部的电子运动对认识并操控这些现象具有重要意义,是科学家们一直追求的目标。探测超快动态过程通常需要用到泵浦-探测技术。上个世纪90年前后,A.Zewail等人利用飞秒激光作为泵浦-探测实验的脉冲,实现了飞秒( 10-15s )时间尺度的超快过程探测,成功观测到了化学反应过程中原子的运动过程,并因此获得了1999年的诺贝尔化学奖。电子运动的时间尺度为阿秒(0-18s)量级。因此,利用泵浦-探测方法研究原子分子内部的电子运动需要阿秒量级的超短脉冲。
近二十年来,阿秒技术的出现和发展为探测和操纵原子分子内部电子动力学过程提供了可能。目前,基于高次谐波技术,实验室已经能够产生脉冲宽度小于100阿秒的激光。利用这种超短脉冲,人们已经成功分辨了许多阿秒量级的电子动态过过程,例如原子分子内部不同壳层电子的光电离时间延迟、原子内壳层电子的弛豫过程、原子价电子的超快运动等。
在阿秒科学领域,还有另外一种重要的探测阿秒时间尺度动态过程的方法,即利用飞秒激光诱导的原子分子强场隧穿电离来探测原子分子自身的动态过程。在这种方法中仅需采用飞秒激光驱动,利用强场隧穿电离电子动量与电离时间的对应关系即可实现对原子分子动态过程阿秒时间分辨的测量。在理论上,这种对应关系是通过所谓的“量子轨迹”模型建立。近年来,这种对应关系的准确性已被实验广泛证实。但是,在强场隧穿电离中,通常存在很多量子轨迹,不同的轨迹的电子末态动量和电离时间的对应关系不同。因而,利用隧穿电离作为时间分辨的光电子谱仪测量超快动态过程时,鉴别电子的量子轨迹至关重要。
图1 Advanced Photonics2021年第3期封面示意图
陆培祥教授、周月明教授、张庆斌教授等人提出了分辨强场隧穿电离量子轨迹的新方案。在他们的方案中,引入一个微扰的倍频场来扰动隧穿电离过程。此微扰场相对驱动隧穿电离的基频场非常弱,不改变隧穿电离电子的末态动量大小。但是,由于隧穿电离是一个高度的非线性过程,它能够显著改变隧穿电离的光电子的产率。因为隧穿电离不同量子轨迹对应的电离时间不同,因而不同量子轨迹对微扰场的响应不同。通过改变微扰倍频场与基频驱动场的相对相位,测量不同动量的光电子产量对微扰场的响应,可以实现对隧穿电离电子量子轨迹的分辨。研究团队根据此方案开展了实验研究,成功分辨了强场隧穿电离中所谓的“长”、“短”量子轨道,并且定量给出了他们在光电子动量谱不同动量处的相对贡献。