基于正交双色场的分子轨道单发成像

长期以来，高时空分辨下追踪分子电子动力学过程一直是科学家们的梦想。 在过去的几十年里，科学家们研究出了各种各样的成像技术，拓展了我们对静态物质结构的认识。 用超短的X射线束和电子束已经获得了纳米尺度甚至更好的分辨率。 但是，时间分辨率目前依然停留在几十到几百飞秒（飞秒，fs，10^-15s）。 为了获得分子电子动力学过程，即实时演化的“分子电影”，需要用前所未有的阿秒和亚埃量级分辨率来实现超快过程的测量。

陆培祥教授领导的超快光学实验室报道了一种基于正交双色场的分子轨道单发成像研究。利用正交双色场控制电子的二维运动轨迹，使电子从不同角度向母核回复，从而通过单次测量实现对靶分子结构探测。在原理性验证实验中，在只测量了高次谐波强度谱的情况下，研究人员成功重构出了氮气分子的分子轨道。高次谐波是由飞秒激光与原子分子相互作用产生的，并携带有靶分子的结构和动力学信息。高次谐波产生过程中，回复电子的德布罗意波长处于埃量级，这一波长为探测分子结构提供了超高的空间分辨率。此外，因为高次谐波是电子在亚光周期（光周期，2.67 fs）内回复产生的，所以高次谐波本身具有亚飞秒量级的时间分辨率。因此，基于高次谐波产生的分子轨道层析成像实质上拥有实时探测分子电子动力学过程，即制作“分子电影”的潜在应用。这一研究成果，朝着测量化学反应中的含时分子轨道演化迈出了坚实的一步。

2018年1月25日，该研究工作“基于正交双色场的分子轨道单发成像（Single-shot molecular orbital tomography with orthogonal two-color fields）”发表在Opt. Express Vol. 26, No. 3, 2775-2784 (2018)。

图1（a）正交双色场可以实现对电子二维运动轨迹的控制；（b）正交双色场驱动小的回复电子动量分布。

图2（a）实验中重构出的氮气分子的分子轨道；（b）利用高斯软件理论上计算出的氮气分子的分子轨道。