2021年11月25日美国可再生能源实验室Bryon W. Larson&Fei Zhang&朱凯团队及其合作团队托莱多大学鄢炎发团队于Science刊发亚稳态Dion-Jacobson二维结构实现高效稳定的钙钛矿太阳能电池的研究成果。

      三维有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池的稳定性可以通过使用具有高效电荷传输的二维层状钙钛矿进行表面处理来提升。作者通过调节亚稳定Dion-Jacobson 二维钙钛矿的不对称的大有机分子的取向排布，将其空穴传输能力最大化，从而降低空穴传输的能量势垒，进而将面外传输速率增加了4-5倍。基于这种方法，n=1的二维钙钛矿太阳能电池的功率转换效率提升至4.9%，三种常见的三维钙钛矿太阳能电池的效率大约提高了12-16%，最终效率可以达到约24.7%。对于三元阳离子混合卤化物钙钛矿太阳能电池而言，其效率在40℃的氮气环境持续被1个太阳光照射1000小时后仍可保持90%。

      钙钛矿太阳能电池是一种很有前途的光伏技术，经认证的功率转换效率已高达25.5%。虽然具备高效率，但器件稳定性仍旧是商业化的一大挑战。目前提高器件稳定性的途径包括缺陷钝化、界面修饰和封装工艺等。其中，使用二维（2D）钙钛矿材料作为界面改性层在降低表面缺陷方面有很大潜力，同时能够提高PSC的稳定性和效率。目前常用的Ruddlesden-Popper（RP）2D层状钙钛矿材料组分中有大的阳离子，例如苯乙基铵（PEA+）、丁基铵（BA+），这种大的有机阳离子通常会自组装形成阻挡层，以防止水汽吸附或进入钙钛矿层。然而，这种2D结构通常表现出各向异性和跨有机层的不良电荷传输，并且容易形成电荷提取势垒，从而抑制设备的高效运行。作者使用不对称的大体积有机分子降低传输能垒，最大限度地提高基于亚稳态Dion-Jacobson（DJ）2D钙钛矿表面层的面外空穴传输，从而获得高效和稳定钙钛矿太阳能电池。

      本工作阐明了基于不对称的大有机分子的亚稳态2D-DJ结构的钙钛矿界面工程是一种有前途的化学设计策略，对钙钛矿太阳能电池的器件效率和稳定性提升有很大意义。