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    《自然•通讯》三刊团队有关电解液界面结构的研究成果

    发表时间:2022-09-13 阅读次数:

    《自然•通讯》三刊团队有关电解液界面结构的研究成果


    910日,《自然•通讯》(Nature Communications)以研究长文形式刊发了学院冯光教授团队与美国埃默里大学Tian-quan Lian教授团队关于盐包水电解液界面结构的最新合作研究成果。论文题目为《负极极化下高浓度水溶液电解液的非常规界面水结构》(Unconventional interfacial water structure of highly concentrated aqueous electrolytes at negative electrode polarizations)。

    随着可再生能源和移动设备需求的快速增长,开发下一代电化学储能系统已成为关键。在电化学储能器件中,电解液是决定其储能性能的重要组成部分。与有机电解液相比,水系电解液具有不可燃性和低毒性的独特优势。然而,传统的水系电解液由于水的分解而仅有1.23 V的电化学窗口。高浓度的水系电解液——盐包水(WiS)电解液——可以克服这一限制,且已被证明能将电化学窗口拓宽至3.0 V以上,从而在锂离子电池、超级电容器和CO2还原反应中提供更高的性能。然而,在WiS电解液和电极之间的双电层界面的物理化学相互作用尚不清晰。

    本文通过原位增强拉曼光谱和分子动力学模拟有机结合,研究了WiS电解液(21 m LiTFSI)和金电极之间界面双电层结构。研究发现界面水分子具有三种不同OH振动峰,且与电极电压具有很强的依赖关系:在一定电极极化范围内(~-1.0 V - PZC),水分子振动频率随着电极极化增强而红移;当电极极化进一步增强时,首次观测到水分子振动频率出现了反常的蓝移。进一步阐明了该现象的原理:(1)大多数界面水分子与锂离子结合,并形成012个氢键,因而表现出三种不同的OH振动峰;(2)在较大的负极极化作用下,锂离子在电极表面的积累降低了界面电场,导致界面水出现不寻常的“H-up”结构和OH振动频率的蓝移。这些界面的物理化学行为与稀溶液相比具有本质区别。

    图 (a)低电压界面双电层结构;(b)高电压界面双电层结构

    该工作基于纳米尺度界面结构的基础研究,以储能器件中的电极-电解液固液界面为研究对象,解析了WiS电解液中的水与离子在双电层界面随电压变化的结构特征及其作用机理,这一研究结果为设计未来电化学储能设备中水系电解液提供了深入见解。

    该论文的共同第一作者分别为美国埃默里大学博士后李超禹和18luck新利电竞 能源学院的博士后陈明,通讯作者为冯光教授和Tian-quan Lian 教授。该工作得到了国家自然科学基金项目(5210609052161135104)、湖北省自然科学基金(2020CFA093)和18luck新利电竞 学术前沿青年团队的支持。此外,该论文是我们团队的第5篇Nature子刊。

    论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-33129-8


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