2023年12月27日，《ACS Nano》在线刊发了我院王春栋教授与北京工业大学王晓蕾教授关于自旋催化的最新研究成果“Manipulation of Electron Spins with Oxygen Vacancyon Amorphous/Crystalline Composite-Type Catalyst”。我院王春栋教授与北京工业大学王晓蕾为共同通讯，我院博士生李林峰与科研助理张霞为共同一作，18luck新利电竞 集成电路学院为论文第一完成单位。

图1.自旋催化示意图

阳极尿素氧化反应(UOR)是一种极具吸引力的半反应，可以取代OER，并与析氢反应(HER)共同实现氢燃料的同步生成和富尿素废水的净化。然而，如何实现整体高效的尿素电解仍然是一个挑战。调节电子自旋极化态是提高氧电催化反应动力学的有效途径。虽然尿素电氧化过程涉及到多步含氧吸附中间体，但迄今为止文献中对尿素电氧化过程中自旋工程鲜有报道。

图2.部分实验结果

基于此，研究团队制备了由非晶RuO₂修饰的晶型NiO组成的超薄纳米片，显示出优异的HER和UOR活性和稳定性。配置的a-RuO₂/NiO || a-RuO₂/NiO需要1.372 V (vs. RHE)的低驱动电压才能在1M KOH + 0.33 M尿素中产生10 mA cm⁻²的电流密度。改进的二乙酰一肟法(DAMO法)对尿素的降解率为92.51%，在废水净化中具有较大的潜力。研究人员发现，优异的HER和UOR活性来自于设计的非晶/晶型界面结构，允许引入大量的氧空位。氧空位改变了a-RuO₂/NiO活性中心的电子自旋态，从而调节了d带中心，从而优化了中间物质的吸附/解吸性质，最终实现了优异的析氢和尿素氧化反应动力学。

此项工作是王春栋教授团队在自旋催化方向的阶段性研究成果。团队长期从事电催化相关探索，近两年来在能源催化材料局域电子调控及反应动力学机制研究方面取得了系统研究成果（ACS Nano, 2023, 17, 10906–10917;Adv. Funct. Mater., 2023, 2303986;Chem Catalysis,2023, 100840;Nano Energy,2023, 118，108952;Coord. Chem. Rev., 2023, 488, 215189;Coord. Chem. Rev.,2023, 478,214973；Sci. Bull, 2022, 67, 1763;Research,2022, 9837109;J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 3, 1174-1186. (封面论文)），并获得2022年湖北省自然科学三等奖（第一完成人）。

文章链接

Manipulation of electron spins with oxygen vacancy on amorphous/crystalline composite-type catalyst

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c12133