恭喜课题组李孟琦的论文被《Journal of Cleaner Production》(中科院一区TOP,IF=11.1)接收,题目为“Capture of NH3 using air plasmas to form NH4NO3 for N recycling: impact factors and mechanisms”(利用空气等离子体捕获NH3以形成用于氮回收的NH4NO3:影响因素和机制)。
论文的主要内容如下:
氮是所有生物的必需元素,然而,低氮利用效率和高损失率给节能和环境保护带来了挑战。有大量的氮元素是在农牧业中以氨的形式流失的,其占到全球大气氨的80%以上。氨的流失进一步造成了严重的资源浪费和环境污染问题。因此,提高NUE和减少NH3排放已成为解决这一问题的焦点。
目前的等离子体技术用于提高NUE和减少NH3排放的研究分别着重于利用等离子体提高固氮效率和利用等离子体分解NH3。如果在空气等离子体氮固定过程中可以以NH4NO3(一种氮含量为34%的高效氮肥)的形式捕获浪费的NH3,这将在生成可以再次利用的反应产物的同时,大大降低等离子体固氮的能源成本,同时有益于减少过氨的过量排放问题。在一些研究中发现,在利用等离子体去除氨的过程中,等离子体与NH3直接反应后,在反应腔室的内壁上也发现了白色粉末副产物。该副产物推测为NH4NO3。因此,如何利用空气等离子体(与等离子体的直接反应或间接反应)有效地捕获NH3以稳定地形成NH4NO3成为关键问题。
在本研究中,我们提出并探索了在不同的反应模式、放电功率和气体流速下,利用空气等离子体捕获NH3形成NH4NO3进行氮回收的方法,并揭示了不同反应模式下的反应机理。我们采用交流电源驱动针对针放电,利用NH3模拟挥发氨。值得注意的是,在Mode 1和Mode 2中均观察到了白色颗粒物的产生(这些颗粒物在Mode 2中随着时间的推移逐渐消失),而在整个过程中,在Mode 3中没有检测到颗粒物或显著的NOx的存在。NH4NO3产量也会受到放电功率和NH3流速的显著影响,其在本研究的Mode 1,放电功率为24W和NH3流速为20sccm时达到最高值。在Mode 1中,将放电产物与NH3直接混合时,腔室内的温度在NH4NO3的热分解温度以下,可稳定形成NH4NO3。在Mode 2和Mode 3中,在NH3/空气混合物中放电将抑制NOx的产生,并进一步抑制NH4NO3的形成。此外,放电过程中的高温也进一步会分解NH4NO3,导致Mode 2中的NH4NO3无法稳定存在。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2023.139434